科学家分离出地球上最重要反应之一中一个难以得到的中间产物

据外媒报道,水氧化反应(WOR)是地球上最重要的反应之一,因为它是大气中几乎所有氧气的来源。了解其复杂性是提高反应效率的关键。然而遗憾的是,该反应机制复杂、中间体高度不稳定,因此使其分离和表征极具挑战性。为了克服这个问题,科学家们正在使用分子催化剂作为模型来理解水氧化的基本方面–特别是氧-氧成键反应。

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ICIQ Lloret-Fillol、负责研究WOR的科学家们近日首次分离出了一个难以得到的中间产物并对其进行了充分表征。这个中间产物是在氧-氧键形成事件之后产生的–反应的速率决定步骤。这项研究是ICIQ跟荷兰格罗宁根大学和法国Synchrotron SOLEIL合作开展的一项国际努力,研究成果已发表在《Nature Chemistry》上。ICIQ小组组长、ICREA教授、论文第一作者Julio Lloret-Fillol表示:“我们的工作直接影响了我们观察氧-氧键形成步骤和随后的反应中间体的能力。”

研究人员通过改变催化体系的条件得到了Ru(IV)侧向过氧化物的结晶,这是反应的速率决定步骤,即氧-氧键形成事件。“这篇论文将有助于更好地理解氧-氧键形成的机制,因为它显示了形成氧-氧键的单位点机制的直接证据,这是光系统II假定的机制之一,”Lloret小组成员、论文第一作者Carla Casadevall指出。

尽管对其机理进行了广泛的研究,但WOR仍未被完全理解,这就引发了关于氧-氧键形成机理的若干建议的持续争论。研究人员使用标记研究来监测在WOR的速率决定步骤之前和之后形成的中间体。这样,他们就能提供直接证据以证明由来自metal-oxo的水亲核攻击促成了氧-氧键的形成。

Casadevall总结称:“这篇论文再次证明了明确定义的分子复合物提供了获取WOR的基本方面,反之将非常具有挑战性,这将有助于展开进一步高效的催化剂设计。”(cnBeta.COM)